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Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures.

紀錄類型:	書目-電子資源 : Monograph/item
正題名/作者:	Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures./
作者:	Obermeier, Julian Herink.
面頁冊數:	1 online resource (154 pages)
附註:	Source: Dissertations Abstracts International, Volume: 84-06, Section: B.
Contained By:	Dissertations Abstracts International84-06B.
標題:	Propagation. -
電子資源:	http://pqdd.sinica.edu.tw/twdaoapp/servlet/advanced?query=30169844click for full text (PQDT)
ISBN:	9798358408241

Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures.
Obermeier, Julian Herink.

Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures. - 1 online resource (154 pages)

Source: Dissertations Abstracts International, Volume: 84-06, Section: B.

Thesis (Ph.D.)--Universitaet Bayreuth (Germany), 2022.

Includes bibliographical references

Nanostructures like subwavelength metal nanoparticles or quantum dots build the bridge between the atomic length scale and the macroscopic one. Although they consist of thousands of atoms, they show properties only explainable by quantum mechanical approaches. Nowadays, those systems are widely used in commercially available technologies but are still object of scientific research, even down to the clarification of fundamental physical questions. The formation of strongly coupled systems, formed by two or more nanostructures, sources for entangled photons and the nonlinear response of nanosystems are topics of worldwide research in the field of nanooptics. Especially the later offers many open questions and often it is not clear, if restrictions like, e.g., symmetry restrictions from the macroscopic scale still hold in the nanoscopic universe. We address some of those open questions in this thesis experimentally as well as theoretically. The use of ultrafast pump-probe techniques allow us to reveal temporal dynamics on the femto second timescale, while spectroscopic measurements complete the picture. For theoretical modeling, we combine intuitive analytical models with numerical approaches like optimization algorithms and the Finite Element Method. Our research ranges from isolated gold nanoparticles over complex waveguide-like nanocircuits to layered semiconductor structures with embedded quantum dots.The first two chapters lay a basis of physical framework for the later investigated topics. The field of plasmonics is embedded in the theory of electromagnetism and we give an insight in the field of nonlinear optics. Moreover, we introduce computational electrodynamics with a focus on the Finite Element Method and nanostructures that are of interest in the subsequent work.The following two chapters focus on second-harmonic generation on the nanoscale. We demonstrate theoretically and experimentally, that the current understanding has to be expanded. In contrast to the past understanding, subwavelength particles made of a symmetric material do not necessarily have to possess a geometrical asymmetry to emit second-harmonic light. In fact, it is already sufficient if an optical or plasmonic mode of appropriate symmetry is present. We prove our hypothesis in a complex plasmonic nanocircuit, carefully exclude influences that could weaken our statement and, moreover, explore the nonlinear operation of the nanocircuit to its full extend. The later is described by an intuitive analytical model.The next chapter marks the transition towards time resolved experimental techniques. We investigate the temporal dynamics of a low density, quantum dot based semiconductor saturable absorber mirror. We reveal time constants of the recovery process after saturation and determine characteristic constants of the saturation process itself, offering enough information for a future application as mode locking device in an ultrafast red emitting vertical-external-cavity surface emitting laser. Moreover, we also conduct experiments with varying wavelength, that reveal the structure's behavior in spectral proximity to the desired operation wavelength.The last chapter of the thesis focuses again on plasmonic nanostructures but lays focus on the temporal dynamics of quasi free, hot electrons and their role in nonlinear optical processes. Up to now, this relation, as well as the connection to the bandstructure of the material itself, remains rather unclear. We present our experimental approach, involving a multi-color pump-probe setup.

Electronic reproduction.
Ann Arbor, Mich. :
ProQuest,
2023

Mode of access: World Wide Web

ISBN: 9798358408241Subjects--Topical Terms:

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Propagation.
Index Terms--Genre/Form:

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Electronic books.

Ultrafast Nonlinear Spectroscopy of Nanostructures.
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500 $a Source: Dissertations Abstracts International, Volume: 84-06, Section: B.
500 $a Advisor: Lippitz, Markus ; Herink, Georg.
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504 $a Includes bibliographical references
520 $a Nanostructures like subwavelength metal nanoparticles or quantum dots build the bridge between the atomic length scale and the macroscopic one. Although they consist of thousands of atoms, they show properties only explainable by quantum mechanical approaches. Nowadays, those systems are widely used in commercially available technologies but are still object of scientific research, even down to the clarification of fundamental physical questions. The formation of strongly coupled systems, formed by two or more nanostructures, sources for entangled photons and the nonlinear response of nanosystems are topics of worldwide research in the field of nanooptics. Especially the later offers many open questions and often it is not clear, if restrictions like, e.g., symmetry restrictions from the macroscopic scale still hold in the nanoscopic universe. We address some of those open questions in this thesis experimentally as well as theoretically. The use of ultrafast pump-probe techniques allow us to reveal temporal dynamics on the femto second timescale, while spectroscopic measurements complete the picture. For theoretical modeling, we combine intuitive analytical models with numerical approaches like optimization algorithms and the Finite Element Method. Our research ranges from isolated gold nanoparticles over complex waveguide-like nanocircuits to layered semiconductor structures with embedded quantum dots.The first two chapters lay a basis of physical framework for the later investigated topics. The field of plasmonics is embedded in the theory of electromagnetism and we give an insight in the field of nonlinear optics. Moreover, we introduce computational electrodynamics with a focus on the Finite Element Method and nanostructures that are of interest in the subsequent work.The following two chapters focus on second-harmonic generation on the nanoscale. We demonstrate theoretically and experimentally, that the current understanding has to be expanded. In contrast to the past understanding, subwavelength particles made of a symmetric material do not necessarily have to possess a geometrical asymmetry to emit second-harmonic light. In fact, it is already sufficient if an optical or plasmonic mode of appropriate symmetry is present. We prove our hypothesis in a complex plasmonic nanocircuit, carefully exclude influences that could weaken our statement and, moreover, explore the nonlinear operation of the nanocircuit to its full extend. The later is described by an intuitive analytical model.The next chapter marks the transition towards time resolved experimental techniques. We investigate the temporal dynamics of a low density, quantum dot based semiconductor saturable absorber mirror. We reveal time constants of the recovery process after saturation and determine characteristic constants of the saturation process itself, offering enough information for a future application as mode locking device in an ultrafast red emitting vertical-external-cavity surface emitting laser. Moreover, we also conduct experiments with varying wavelength, that reveal the structure's behavior in spectral proximity to the desired operation wavelength.The last chapter of the thesis focuses again on plasmonic nanostructures but lays focus on the temporal dynamics of quasi free, hot electrons and their role in nonlinear optical processes. Up to now, this relation, as well as the connection to the bandstructure of the material itself, remains rather unclear. We present our experimental approach, involving a multi-color pump-probe setup.
520 $a Nanostrukturen wie beispielsweise Subwellenlangen-Metallnanopartikel oder Quantenpunkte stellen den Ubergang zwischen der atomaren und der makroskopischen Langenskala dar. Obwohl sie aus Tausenden von Atomen bestehen, zeigen sie Eigenschaften, die nur durch quantenmechanische Ansatze erklarbar sind. Diese Systeme sind heutzutage in kommerziell verfugbaren Technologien weit verbreitet, aber dennoch auch Gegenstand wissenschaftlicher Forschung. Dies reicht hin bis zur Klarung grundlegender physikalischer Fragen. Die starke Kopplung zwischen zwei oder mehr Quantensystemen, Quellen fur verschrankte Photonen und die nichtlineare Anwort von Nanosystemen sind aktuelle Themen auf dem Gebiet der Nanooptik. Insbesondere letzteres bietet viele offene Fragen und oft ist unklar, ob z.B. Symmetrierestriktionen der makroskopischen Skala auch noch im nanoskopischen Universum gelten. In der vorliegenden Arbeit befassen wir uns sowohl experimentell, als auch theoretisch mit aktuellen Fragestellungen der Nanophotonik. Wir verwenden ultraschnelle Pump-Probe Techniken, um zeitliche Dynamiken auf der Femtosekunden-Zeitskala zu untersuchen und nutzen spektroskopische Methoden, um die sich ergebenden Bilder zu vervollstandigen. Im Bereich der theoretischen Modellbildung kombinieren wir intuitive analytische Modelle mit numerischen Ansatzen wie Optimierungsalgorithmen und der Finite-Elemente-Methode. Unsere Forschung erstreckt sich von isolierten Gold-Nanopartikeln uber komplexe Nanoschaltkreise bis hin zu Halbleiterschichtstrukturen mit eingebetteten Quantenpunkten.Innerhalb der ersten zwei Kapitel erlautern wir die im Laufe der Arbeit benotigten, physikalischen Grundlagen. Wir gehen auf das Forschungsgebiet der Plasmonik innerhalb der Theorie des Elektromagnetismus ein und geben einen Einblick in Grundzuge der nichtlinearen Optik. Daruber hinaus erlautern wir die Finite-Elemente-Methode und legend dabei den Fokus auf Nanostrukturen, die fur die nachfolgenden Kapitel von zentraler Bedeutung sind.Die beiden folgenden Kapitel konzentrieren sich auf die Erzeugung der zweiten Harmonischen auf der Nanoskala. Wir zeigen sowohl theoretisch als auch experimentell, dass das bisherige Verstandnis einer Erweiterung bedarf. Im Gegensatz zum bisherigen Stand der Forschung, mussen Subwellenlangenteilchen aus einem symmetrischen Material nicht notwendigerweise eine geometrische Asymmetrie besitzen, um eine Emission der zweiten Harmonischen aufzuweisen. Es reicht bereits aus, wenn eine optische oder plasmonische Mode passender Symmetrie zur Emission zur Verfugung steht. Wir beweisen unsere Hypothese in einem komplexen plasmonischen Nanoschaltkreis, schliesen sorgfaltig Einflusse aus, die unsere Aussage widerlegen konnten und untersuchen daruber hinaus das vollstandige nichtlineare Verhalten der Struktur. Letzteres lasst sich durch ein entwickeltes, intuitives analytisches Modell beschreiben.Das nachste Kapitel stellt den Ubergang von statischen zu zeitaufgelosten Experimenten dar. Wir untersuchen die zeitliche Dynamik eines sattigbaren Absorberspiegels auf Quantenpunktbasis mit niedriger Quantenpunktdichte. Wir bestimmen sowohl zeitliche Konstanten des Sattigungsprozesses, als auch die charakteristische Sattigungsfluenz des Systems. Letztere ist entscheidend fur eine zukunftige Anwendung zum Modenkoppeln in einem ultraschnellen, rot emittierenden, oberflachenemittierenden Laser mit vertikaler externer Kavitat. Zusatzlich untersuchen wir das wellenlangenabhangige Verhalten der Struktur um Informationen uber den Sattigungsprozess in spektraler Nahe zur gewunschten Betriebswellenlange zu erhalten.Das letzte Kapitel des Haupttextes konzentriert sich erneut auf plasmonische Nanostrukturen, legt den Fokus jedoch auf die zeitliche Dynamik quasi freier, heiser Elektronen und ihren Einfluss auf nichtlineare optische Prozesse. Dieser Zusammenhang sowie der Einfluss der Bandstruktur des Materials selbst, ist bislang ungeklart. Wir prasentieren unseren experimentellen Ansatz mit einem mehrfarbigen Pump-Probe-Aufbau. Wir erzeugen heise Elektronen im Leitungsband mit einem 400nm Pumppuls, untersuchen die Struktur mit einem verzogerten Probepuls im infraroten Spektralbereich und untersuchen die Auswirkung auf die emittierten, nichtlinearen Signale.
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